Die am 28. Juni 1543 gegründete „Bibliotheka Paulina“ hatte ihre Unterkunft im damaligen Pauliner-Kloster. Seit 1833 unterstand sie dem sächsischen Ministerium für Kultus und öffentlichen Unterricht.
Durch eine Vielzahl von Neuerwerbungen wurde eine Erweiterung der Bibliothek unumgänglich, dazu wurde 1845 das Mittelpaulinum der Universität aufgestockt.
1882 erwarb die Universität einen Bauplatz und schrieb 1885 einen Universitätsbibliotheks-Wettbewerb aus. Arwed Rossbach ging mit seinem Entwurf „Philadelphos“ als Sieger hervor und begann mit dem Neubau im Jahr 1887, am 24. Oktober 1891 wurde die neue Bibliothek eingeweiht. Der Name „Bibliotheka Albertina“ ist eine Referenz an den damaligen sächsischen König.
In der Gestaltung des Äußeren vermischen sich unterschiedliche architektonische Einflüsse, an der reichen Ausgestaltung der Fassade haben namhafte Bildhauer mitgewirkt.
In den letzten Tagen des 2. Weltkrieges wurde die Bibliothek am 6. April 1945 schwer zerstört. Wegen fehlender finanzieller Mittel wurde das Gebäude viele Jahre dem Verfall Preis gegeben. Erst im Jahr 1992 begann der Wiederaufbau, mit den neuen Magazinräumen, dem Mitteltrakt mit dem Treppenhaus und dem Lesesaal, dem gesamten wiedererrichteten Ostflügel, sowie dem restaurierten Westflügel entspricht die Funktionalität einer modernen wissenschaftlichen Universitätsbibliothek und lässt diese in neuem Glanz erstrahlen.
